Experimental study of the formation of pollutants during the combustion of bio-oil surrogate molecules / Sylvain Namysl ; sous la direction de Frédérique Battin-Leclerc et de Olivier Herbinet

Date :

Type : Livre / Book

Type : Thèse / Thesis

Langue / Language : anglais / English

Catalogue Worldcat

Corps gras -- Combustion

Cinétique chimique

Biocarburants -- Composition chimique

Classification Dewey : 621.402 3

Classification Dewey : 541.361

Battin-Leclerc, Frédérique (1964-.... ; chercheuse en chimie) (Directeur de thèse / thesis advisor)

Herbinet, Olivier (1980-....) (Directeur de thèse / thesis advisor)

Glarborg, Peter (Président du jury de soutenance / praeses)

Van Geem , Kevin (19..-....) (Rapporteur de la thèse / thesis reporter)

Alzueta, María (Rapporteur de la thèse / thesis reporter)

Roubaud, Anne (Membre du jury / opponent)

Université de Lorraine (Organisme de soutenance / degree-grantor)

École doctorale SIMPPé - Sciences et ingénierie des molécules, des produits, des procédés, et de l'énergie (Lorraine) (Ecole doctorale associée à la thèse / doctoral school)

Laboratoire réactions et génie des procédés (Laboratoire associé à la thèse / thesis associated laboratory)

Résumé / Abstract : En 2016, les combustibles fossiles représentaient environ 80% de l'approvisionnement mondial total en énergie primaire. Cependant, cette ressource est limitée et a un impact énorme sur la pollution de l'environnement en raison de la production de gaz à effet de serre. C’est pourquoi le monde industriel et des transports s’intéressent aux biocarburants, en particulier aux bio-huiles, afin de réduire considérablement les émissions de gaz à effet de serre. Le projet IMPROOF est un projet financé par l'Union européenne dans le cadre du programme SPIRE. Son objectif est d'améliorer de 20% l'efficacité énergétique des fours de vapocraquage et, parallèlement, de réduire de 25% par tonne d'éthylène les émissions de polluants tels que les NOx ou les gaz à effet de serre. Cette thèse porte sur l'utilisation de combustibles de substitution, notamment de bio-huiles, pour le chauffage des fours de vapocraquage. Afin de mieux évaluer l'oxydation ou la pyrolyse de la bio-huile, une revue bibliographique des publications traitant de la composition des bio-huiles a été réalisée. Il ressort de cette revue que les bio-huiles peuvent être décrites comme un mélange composé de six principaux types de composés chimiques : les alcools, les aldéhydes, les acides carboxyliques, les furannes et leurs dérivés, les composés aromatiques oxygénés et les composés azotés organiques. Afin de compléter certaines lacunes relevées dans la littérature, le but de cette thèse était de produire un nouvel ensemble de données expérimentales pour certaines molécules appartenant aux cinq premières familles chimiques précédemment présentées. Un réacteur agité par jets a été choisi pour réaliser les expériences en raison de son homogénéité de concentration et de composition. Ce type de réacteur «idéal» convient en effet pour le développement de données fiables pour le développement et la validation de modèles cinétiques. Au cours de ce travail, huit combustibles ont été sélectionnés et étudiés : le n-butanol, le n-pentanol, le n-butanal, le n-pentanal, l’acide butanoïque, l’acide pentanoïque, le furane ainsi que le benzaldéhyde. Pour chacun de ces carburants, les résultats expérimentaux ont été utilisés pour développer et valider un modèle cinétique. Ces modèles ont ensuite été utilisés pour étudier les voies de décomposition des espèces étudiées.

Résumé / Abstract : In 2016, fossil fuels represented about 80% of the world total primary energy supply. However, this resource is limited and has a huge impact on the environment pollution because of the production of greenhouse gases. In order to drastically reduce greenhouse gases emissions, a focus on biofuels, and especially bio-oils, is made in the industrial world and for transportation. The IMPROOF project is funded by the European Union under the SPIRE framework. Its objective is to improve the energy efficiency in the case of steam cracking furnaces by 20% and in parallel to decrease by 25% per ton of ethylene the emission of pollutants like NOx or greenhouse gases. This PhD is focused on the part concerning the use of alternative fuels and especially bio-oils for the heating of the steam cracking furnaces. To better assess bio-oil oxidation or pyrolysis, a bibliographical review about the publications dealing with the composition of bio-oils have been performed. From this review, it comes out that bio-oils could be described as a mixture composed of six main types of chemical compounds: alcohols, aldehydes, carboxylic acids, furans and derivatives, oxygenated aromatic compounds and nitrogen organic compounds. In order to complete some detected lack in the literature, the aim of this thesis was to produce a new experimental dataset for molecules owning to the five first chemical families previously presented. A jet-stirred reactor was chosen to perform the experiments, due to its homogeneity in concentration and composition. This kind of “ideal” reactor is indeed convenient for the development of reliable data for the development and validation of kinetic models. During this work, eight fuels were selected and studied: n-butanol, n-pentanol, n-butanal, n-pentanal, butanoic acid, pentanoic acid, furan and benzaldehyde. For each fuel, the experimental results were used to develop and validate a kinetic model. Those models were afterward used to study the decomposition pathways of the studied species.