Impact des minéraux sodium et phosphore sur les propriétés de catalyseurs Cu/FER dédiés à la réduction sélective des oxydes d'azote par l'ammoniac / Marie-Laure Tarot ; sous la direction de Xavier Courtois et de Fabien Can

Date :

Type : Livre / Book

Type : Thèse / Thesis

Langue / Language : français / French

Catalogue Worldcat

Catalyse hétérogène

Zéolites

Biocarburants

Sodium

Phosphore

Classification Dewey : 541.395

Courtois, Xavier (1973-.... ; chimiste) (Directeur de thèse / thesis advisor)

Can, Fabien (1977-....) (Directeur de thèse / thesis advisor)

Giroir-Fendler, Anne (19..-....) (Président du jury de soutenance / praeses)

Delahay, Gérard (Rapporteur de la thèse / thesis reporter)

Da Costa, Patrick (1973-....) (Rapporteur de la thèse / thesis reporter)

Duprez, Daniel (chimiste) (Membre du jury / opponent)

Iojoiu, Eduard (19..-....) (Membre du jury / opponent)

Université de Poitiers (Organisme de soutenance / degree-grantor)

École doctorale Sciences pour l'environnement - Gay Lussac (La Rochelle ; 2009-2018) (Ecole doctorale associée à la thèse / doctoral school)

Institut de chimie des milieux et matériaux de Poitiers - IC2MP (Laboratoire associé à la thèse / thesis associated laboratory)

Université de Poitiers. UFR des sciences fondamentales et appliquées (Autre partenaire associé à la thèse / thesis associated third party)

Résumé / Abstract : Afin de limiter les rejets de polluants dans l’atmosphère par les véhicules, les normes Euro ont été mises en place en Europe à partir des années 1990. Ces normes sont de plus en plus strictes. Par exemple, pour les cas des poids lourds, le maximum d’émission des NOx a été divisé par cinq lors du passage Euro V (2009) à Euro VI (2014). Parallèlement à cela, certaines flottes captives de poids lourds roulent au 100 % biodiesel. Or, ce carburant contient des minéraux (Na, K, P) qui peuvent interagir avec la ligne de dépollution des gaz d’échappement.Dans ces travaux, l’étude a porté sur l’impact de Na et P déposés séparément ou simultanément sur des catalyseurs de réduction catalytique sélective des oxydes d’azote par l’ammoniac (NH3-SCR) à base de zéolithe Ferrierite (FER) contenant du cuivre.En mettant en relation les activités catalytiques en NH3-SCR et les différentes caractérisations mises en œuvre avant et après ajout des minéraux, il a été conclu que l’ajout de sodium entrainait une perte d’activité à basse température (< 300 °C) liée à l’empoisonnement des sites acides du catalyseur, et que la perte d’activité à haute température (> 450 °C) est liée à la formation de CuO. Cette formation de CuO est due à un échange entre le cuivre et le sodium lors de l’empoisonnement par voie aqueuse. Pour l’empoisonnement au phosphore, la désactivation à basse température (< 300 °C) apparait liée à une interaction entre le cuivre et le phosphore. Cette interaction entraine une augmentation de la température de réduction du cuivre. L’ajout simultané de sodium et phosphore entraine une désactivation des catalyseurs plutôt similaire à celle du phosphore qu’à celle du sodium.

Résumé / Abstract : In order to decrease the air pollution due to vehicles, European legislation have been implemented since the 90’s. The European norm are stricter. For example, the NOx emissions limit for trucks were divided by five between Euro V (2009) and Euro VI (2014). In parallel, some trucks use exclusively 100 % biodiesel. Unfortunately, biodiesel contains some minerals (Na, K, P) with can interact with the exhaust gas post-treatment system.This work presents the impact of Na and/or P deposits on Selective Catalytic Reduction catalysts with dedicated to the NH3-SCR process, based on copper/Ferrierite (FER).By combining the results of NH3-SCR catalytic activity and characterisations before and after adding minerals, the main parameters of deactivation were highlighted. Sodium deactivation at low temperature (< 300 °C) is due to the decrease of acidity. The deactivation at high temperature (> 450 °C) is due to the formation of copper oxide when sodium was added in water. This formation of CuO results of an exchange of Na and Cu in the exchange positions of the zeolite. Phosphorous addition mainly leads to a catalytic deactivation at low temperature (< 300 °C), the deactivation seems to be link to Cu-P interaction. This interaction leads to the increase of the reduction temperature of copper. Overall, the simultaneous addition of sodium and phosphorous leads to a decrease of catalytic activity similar to the one with phosphorous alone.