Mise au point d'un catalyseur performant pour la chaîne de procédé Power-to-Methane et étude cinétique / Audrey Waldvogel ; sous la direction de Anne-Cécile Roger et de Sébastien Thomas

Date :

Type : Livre / Book

Type : Thèse / Thesis

Langue / Language : français / French

Catalogue Worldcat

Catalyseurs au nickel

Méthane

Catalyse hétérogène

Précipitation (chimie)

Cinétique chimique

Classification Dewey : 541.39

Roger, Anne-Cécile (19..-....) (Directeur de thèse / thesis advisor)

Thomas, Sébastien (1979-....) (Directeur de thèse / thesis advisor)

Thomas, Diane (Président du jury de soutenance / praeses)

Barros Henriques, Carlos Manuel Faria de (19-...) (Rapporteur de la thèse / thesis reporter)

Bion, Nicolas (1975-....) (Rapporteur de la thèse / thesis reporter)

Université de Strasbourg (2009-....) (Organisme de soutenance / degree-grantor)

École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) (Ecole doctorale associée à la thèse / doctoral school)

Institut de chimie et procédés pour l'énergie, l'environnement et la santé (Strasbourg) (Laboratoire associé à la thèse / thesis associated laboratory)

Résumé / Abstract : Le contexte environnemental (réchauffement climatique) et politique (augmentation du parc EnR) entraîne une mutation du paysage énergétique français. Le méthane de synthèse est présenté comme un vecteur énergétique permettant le stockage et le transport de l’électricité renouvelable en surproduction tout en recyclant le CO2 (Power-to-Methane). Un des objectifs de la thèse est de développer un catalyseur actif en co-méthanation d’un mélange post co-électrolyse H2/CO/CO2/H2O/CH4 (projet ANR CHOCHCO). Le catalyseur synthétisé est de type Ni/CZP. L’optimisation de la synthèse coprécipitation par l’utilisation combinée du sel précipitant (NH4)2CO3 et du tensioactif CTAB a mené à un catalyseur performant (absence de poison alcalin et augmentation de la surface spécifique) capable de produire du CH4 à basse température (250 °C) avec un rendement élevé. Le catalyseur a montré une résistance satisfaisante à la désactivation par dépôt de carbone et par frittage, indispensable pour le fonctionnement intermittent du procédé. Un modèle cinétique, de type Langmuir-Hinshelwood, a pour la première fois été développé sur un catalyseur de type Ni/CZP.

Résumé / Abstract : The environmental (global warming) and political (increase of the renewable electric farm) context leads to a mutation of the French energy landscape. Synthetic methane is presented as a energy carrier for storing and transporting renewable electricity in overproduction while recycling CO2, a process called Power-to-Methane. One of the objectives of the thesis is to develop an active catalyst for the co-methanation of a post-co-electrolysis mixture H2/CO/CO2/H2O/CH4 (CHOCHCO ANR project). A Ni/CZP type catalyst was synthesized in this purpose. The optimization of the coprecipitation synthesis by the combination of the precipitating salt (NH4)2CO3 and the surfactant CTAB has led to a high performance catalyst (absence of alkaline poison and increase of the specific surface area) able to produce CH4 at low temperature (250 °C) with a high yield. The catalyst showed a satisfactory resistance to carbon deposition and sintering deactivation, which is a key point for the intermittent operating conditions of the process. A kinetic model, of the Langmuir-Hinshelwood type, was developed for the first time on a Ni/CZP type catalyst.