Étude de la formation, du vieillissement et de la composition chimique de l'aérosol organique secondaire dans le bassin méditerranéen / Elise Hallemans ; sous la direction de Jean François Doussin

Date :

Type : Livre / Book

Type : Thèse / Thesis

Langue / Language : français / French

Aérosols organiques secondaires

Coefficient de partage (chimie)

Pollution atmosphérique -- Méditerranée (région)

Doussin, Jean François (Directeur de thèse / thesis advisor)

Seigneur, Christian (1952-....) (Président du jury de soutenance / praeses)

Monod, Anne (1969-....) (Rapporteur de la thèse / thesis reporter)

Locoge, Nadine (1965-....) (Rapporteur de la thèse / thesis reporter)

D'Anna, Barbara (19..-.... ; chercheuse en chimie physique) (Membre du jury / opponent)

Leoz-Garzianda, Eva (Membre du jury / opponent)

Université Paris-Est (2015-....) (Organisme de soutenance / degree-grantor)

École doctorale Sciences, Ingénierie et Environnement (Champs-sur-Marne, Seine-et-Marne ; 2015-....) (Ecole doctorale associée à la thèse / doctoral school)

Laboratoire interuniversitaire des systèmes atmosphériques (Créteil) (Laboratoire associé à la thèse / thesis associated laboratory)

Résumé / Abstract : L’aérosol organique secondaire (AOS) est issu de processus d’oxydation des précurseurs gazeux, les composés organiques volatils (COV). Des lacunes persistent encore dans la connaissance des voies de formation et d’évolution de l’AOS et de sa composition chimique à l’échelle moléculaire. Ces différents aspects expliquent en partie la sous-estimation de sa concentration globale par les modèles. Pour apporter des éléments de réponse à ces problématiques, le bassin méditerranéen a été sélectionné comme région d’étude. Celui-ci est, en effet, caractérisé par une forte photochimie, notamment en été, et des sources de COV très intenses, à la fois biogéniques et anthropiques, réunissant ainsi les conditions favorables à la formation d’AOS dans l’atmosphère. Dans ce contexte, deux campagnes de mesures ont été réalisées dans le cadre des programmes Canopée et ChArMEx.Grâce au déploiement d’une méthode de prélèvement et d’analyse par TD-GC/MS, la caractérisation de la fraction organique a permis la détermination de plus d’une centaine de composés oxygénés de C2 à C18 en phases gazeuse et particulaire. La complémentarité des jeux de données obtenus avec des méthodes plus traditionnelles (PTR-MS, AMS) a permis d’apporter des éléments de réponse sur la réactivité des composés oxygénés vis-à-vis du radical OH, sur la composition de la matière organique sur deux sites aux caractéristiques contrastées et sur la propension de différents précurseurs biogéniques et anthropiques à former de l’AOS. La détermination des coefficients de partage théoriques et expérimentaux apportent également des éléments de réponse quant à la représentation de l’AOS dans les modèles

Résumé / Abstract : Secondary Organic Aerosol or « SOA » is formed in the atmosphere by oxidative process of volatile organic compounds (VOC). Gaps in knowledge of SOA formation and evolution pathways and of molecular characterization still exist. These aspects are an important source of uncertainties and can explain the underestimation of SOA budget calculated by models. In order to give new insights on these issues, the Mediterranean basin appears like an ideal area to study SOA. Actually, this region is characterized by high photochemistry, above all during summer season, and by intense VOC biogenic and anthropogenic emissions implying the formation of SOA in the atmosphere. In this context, two field campaigns have been performed in the frame of Canopée and ChArMEx projects.Thanks to a sampling and analyzing method by TD-GC/MS, the characterization of organic fraction enables one to determine more than one hundred compounds from C2 to C18 in gaseous and particulate phases. In combination with traditional datasets (PTR-MS, AMS), new insights were brought in reactivity of gaseous oxygenated compounds with OH radical, in chemical composition of organic material in particulate phase and about the contribution of various precursors to the capacity to form SOA. The determination of experimental and theoretical partitioning coefficients gives new information on SOA representation in models