Optical spectroscopy of bound excitonic states in single walled carbon nanotubes / Silvia Morim Santos ; sous la direction de Brahim Lounis

Date :

Type : Livre / Book

Type : Thèse / Thesis

Langue / Language : anglais / English

Catalogue Worldcat

Nanotubes

Photophysique

Lounis, Brahim (1968-....) (Directeur de thèse / thesis advisor)

Oberlé, Jean (Président du jury de soutenance / praeses)

Anglaret, Eric (Rapporteur de la thèse / thesis reporter)

Lauret, Jean-Sébastien (1976-....) (Rapporteur de la thèse / thesis reporter)

Gilliot, Pierre (Membre du jury / opponent)

Université Bordeaux-I (1971-2013) (Organisme de soutenance / degree-grantor)

École doctorale des sciences physiques et de l’ingénieur (Talence, Gironde) (Ecole doctorale associée à la thèse / doctoral school)

Laboratoire Photonique, Numérique et Nanosciences (Bordeaux) (Laboratoire associé à la thèse / thesis associated laboratory)

Résumé / Abstract : Dans ce manuscrit nous décrivons des études originales sur les propriétés photophysiques des nanotubes de carbone monoparois réalisées à l'échelle de la molécule unique. Nous nous sommes concentrés sur deux problématiques : l'effet du remplissage des nanotubes par de l'eau sur leurs propriétés de photoluminescence (PL) et la création de complexes multi-excitoniques en régime de forte excitation laser. Dans ce but nous avons utilisé une combinaison de microscopie, de spectroscopie et de mesures de déclin de PL. Nos résultats montrent pour des nanotubes de différents diamètres un décalage vers le rouge des énergies d'émission pour les nanotubes remplis d'eau. De plus, des déclins de PL biexponentiels sont obtenus pour des nanotubes individuels (6,4) vides et remplis d'eau. Les temps de déclin caractéristiques de ces deux espèces de nanotubes sont distincts, avec une réduction de la composante courte pour les nanotubes remplis. Ces résultats sont expliqués par une augmentation de la constante diélectrique dans les nanotubes remplis d'eau. Notre résultat le plus conséquent a été l'observation de la génération de trions dans des nanotubes non dopés en utilisant des moyen tout optiques. L'émission du trion apparaît dans les spectres de PL comme une bande latérale décalée vers le rouge. Basé sur nos observations expérimentales, nous proposons le modèle de génération du trion suivant lequel dans un régime multiexcitonique les interactions d'annihilation exciton-exciton créent des porteurs de charge qui sont piégés dans les fluctuations de potentiel électrostatique induites par les inhomogénéités de l'environnement. L'absorption subséquente d'un photon amène à la formation d'un trion localisé sur les charges piégées.

Résumé / Abstract : In this dissertation we report on original experimental investigations of the photophysical properties of individual single-walled carbon nanotubes (SWCNTs) at the single molecule level. We focused on two problems: the effect of water-filling nanotubes on their photoluminescence (PL) properties and generation of multi-excitonic complexes in regimes of strong laser excitation. To do so we used a combination of microscopy, PL spectroscopy and PL time decay measurements. Our results show, for different nanotube diameters, a red-shift of the PL emission energy for water-filled nanotubes. Furthermore, biexponential PL time decay behaviors are obtained for individual water-filled and empty (6,4) SWCNTs. The characteristic decay times for both species of nanotubes are distinct, with a reduction of the short component in water-filled SWCNTs. These results are explained by an increase of the dielectric constant for water-filled nanotubes. Our most consequential experimental result was the observation of all optical trion generation in undoped nanotubes. Trion emission appears in the PL spectrum as a red-shifted sideband. Based on our experimental observations, we propose a trion generation model according to which, at a multiexcitonic regime, exciton-exciton annihilation interactions create charge carriers that are transiently trapped at electrostatic potential fluctuations induced by the inhomogeneities of the environment. Subsequent photon absorption leads to trion formation localized at the trapped carriers.