Interactions cohérentes dans les atomes et les molécules : manipulation des états du continuum et contrôle de paquets d'ondes rotationnels / Edouard Hertz ; sous la direction d’Olivier Faucher

Résumé / Abstract : Ce travail relève du domaine de l'optique quantique et des phénomènes non linéaires. Les processus étudiés reposent sur la notion d'interférences quantiques et ont pour objectif le contrôle de la photoexcitation d'atomes ou de molécules. Ils consistent à générer, à l'aide de différents champs laser, plusieurs voies cohérentes couplant deux états d'un même système. L'excitation de ce dernier est alors gouvernée par les interférences quantiques prenant place et peut être contrôlée à travers les paramètres laser (fréquence, phase). Les premiers travaux se rapportent à la manipulation d'etats du continuum en régime nanoseconde. Le processus LICS (laser induced continuum structure) est mis en évidence pour la première fois en ionisation dans un système moléculaire. Deux champs laser génèrent plusieurs voies conduisant au continuum d'ionisation du monoxyde d'azote. La fréquence de l'un des lasers est alors utilisée pour contrôler le signal d'ionisation multiphotonique produit par l'autre. Le contrôle de l'autoionisation à travers le dephasage entre deux voies d'excitation est également présenté. Un état autoionisant du calcium est couple à l'état de base par une fréquence fondamentale et sa troisième harmonique. A travers le dephasage entre les deux fréquences le taux d'autoionisation a pu être contrôlé. La dernière partie décrit le contrôle quantique d'un paquet d'ondes rotationnel. Deux impulsions laser femtosecondes décalées temporellement interagissent avec un échantillon de dioxyde de carbone. Le délai séparant les deux impulsions et leur polarisation relative ont été utilisés pour contrôler le paquet d'ondes rotationnel produit dans l'état de base de la molécule. Une application dérivée pour des diagnostics en mélanges gazeux est présentée en annexe. Ces travaux sont exposés en rappelant l'état de l'art de chacun des processus étudiés et les avancées auxquelles ils contribuent. Les résultats expérimentaux et les perspectives ouvertes par ces résultats sont discutés.