Réactivité hétérogène et photochimie homogène dans les glaces environnementales et spatiales / Jérôme Lasne ; sous la direction de Philippe Parent

Date :

Type : Livre / Book

Type : Thèse / Thesis

Langue / Language : français / French

Photochimie

Glace

Chimie de l'atmosphère

Parent, Philippe (19..-....) (Directeur de thèse / thesis advisor)

Université Pierre et Marie Curie (Paris ; 1971-2017) (Organisme de soutenance / degree-grantor)

Relation : Réactivité hétérogène et photochimie homogène dans les glaces environnementales et spatiales / Jérôme Lasne ; sous la direction de Philippe Parent / Lille : Atelier national de reproduction des thèses , 2010

Résumé / Abstract : Nous avons étudié les réactions hétérogènes à la surface de la glace de molécules d'intérêt pour la chimie atmosphérique terrestre : les acides (HCl) et les composés organiques volatils (COV) comme les cétones (acétone et hydroxyacétone) et les aldéhydes (acétaldéhyde et benzaldéhyde). Nous avons aussi étudié la photochimie X et UV d'un système important pour la chimie du milieu interstellaire : le méthanol dans la glace. Pour cela, nous avons utilisé la photoémission, la spectroscopie infrarouge de surface (FT-RAIRS) et de volume et la spectroscopie d’absorption des rayons X (NEXAFS). Nous avons montré que l’acide chlorhydrique est ionisé sur la glace même à basse température, confirmant les prédictions théoriques d'une réaction sans barrière d’activation thermique. Les états de solvatation des espèces contenant HCl moléculaire ont aussi été quantifiés. Nous avons montré que les COV s'adsorbent de façon non dissociative sur les glaces d'eau et de trihydrate d’acide nitrique (HNO3.3H2O) par la formation d’une liaison hydrogène avec le groupement carbonyle C=O. En revanche, l'interaction des COV avec HNO3 pur est très forte, le COV se comportant comme une base en ionisant HNO3 et en se protonant. La photochimie X et UV du méthanol dans la glace est détaillée ; les produits de la photodécomposition, les chemins réactionnels y menant et le rôle de la matrice de glace (H2O) sont mis en évidence et comparés avec ceux du monoxyde de carbone (CO).