Date : 2006
Editeur / Publisher : [S.l.] : [s.n.] , 2006
Type : Livre / Book
Type : Thèse / ThesisLangue / Language : français / French
Résumé / Abstract : L'atmosphère est un milieu complexe où coexistent phase gazeuse, aqueuse et particulaire. Elle contient en effet des particules, liquides ou solides en suspension, appelées aérosol. Les processus de photo-oxydation de composés organiques volatils (COVs) peuvent mener à la formation d'aérosol organique secondaire (AOS). Le rôle joué par les AOS sur le bilan radiatif terrestre, lié au changement climatique, est aujourd'hui indéniable mais peu connu. De plus, ils réduisent la visibilité et affectent la santé des populations. Parce que ces phénomènes sont liés à la composition chimique de l'AOS, il est indispensable de l'inclure dans les modèles pour mieux estimer ses impacts climatiques et sanitaires. Ceci implique de réaliser des expériences à partir de COVs précurseurs, dans des conditions contrôlées, proches des conditions atmosphériques réelles, en chambres de simulation. Pour définir des voies de formation, la composition de l'AOS ainsi formé doit être déterminée à un niveau moléculaire. Or il n'existe pas aujourd'hui de technique d'analyse standard de l'AOS. C'est dans ce contexte que s'inscrit ce travail qui a consisté à développer une technique basée sur l'extraction supercritique couplée à la chromatographie gazeuse et la spectrométrie de masse. Cette technique a été validée en étudiant l'AOS issu de l'oxydation d'un précurseur d'origine biotique et appliquée à l'étude de l'AOS issu de l'oxydation de trois précurseurs différents pour lesquels nous avons pu identifier et quantifier des composants de l'AOS et proposer des voies de formation. Ce travail contribue donc à une meilleure compréhension des processus de formation et d'évolution de l'AOS et permet ainsi de mieux en appréhender les effets.
Résumé / Abstract : The atmosphere is a complex System in which gaseous, liquid and particulate phases coexist. Indeed, it contains particle in suspension, either solid or liquid, called aerosols. Atmospheric photo-oxidation of volatile organic compounds (VOCs) may lead to the formation of particulate matter, also called secondary organic aerosol (SOA). Hence, SOA is nowadays known to play an important role in the radiative balance, linked to climate change. At a local scale, it also reduces visibility and causes health effects. Because these phenomena are associated to SOA chemistry, it is necessary to include it in atmospheric models in order to better assess SOA climate and health impact. This implies to carry out investigations focused on specific precursors and performed in close to real and controlled conditions. Atmospheric simulation chambers are essential tools to achieve this task. Moreover, to elucidate comprehensive mechanism, SOA chemical composition has to be determined at a molecular level. However, no standard technique for SOA analysis exists. In this context, the aim of this work was to develop such a technique based on supercritical fluid extraction directly coupled to gas chromatography and mass spectrometry technique. After the development phase, this technique has been validated by studding SOA formed from a biogenic VOC precursor and used to study SOA formed from three precursors of different origin. In each case, we managed to identify and quantify some SOA components and propose formation pathways. Thus, this work contributes to a better understanding of SOA formation and evolution pathways in the atmosphere and consequently allows to better assess its effects.