Contribution à l'étude du frittage des mélanges UO2+x - CeO2 traités sous atmosphère oxydante : Comparaison avec le système UO2+x - PuO2 / Antoine Poletti ; sous la dir. de Bernard Gaudreau

Date :

Editeur / Publisher : [S.l.] : [s.n.] , 2001

Type : Livre / Book

Type : Thèse / Thesis

Langue / Language : français / French

Oxydes de cérium

Oxydes de plutonium

Stoechiométrie

Frittage (métallurgie)

Gaudreau, Bernard (Directeur de thèse / thesis advisor)

Université de Limoges (1968-....) (Organisme de soutenance / degree-grantor)

Université de Limoges. Faculté des sciences et techniques (Autre partenaire associé à la thèse / thesis associated third party)

Relation : Contribution à l'étude du frittage des mélanges UO2+x - CeO2 traités sous atmosphère oxydante : Comparaison avec le système UO2+x - PuO2 / Antoine Poletti ; sous la direction de Bernard Gaudreau / Grenoble : Atelier national de reproduction des thèses , 2001

Résumé / Abstract : Ce travail est une approche physico-chimique du frittage réactif sous dioxyde de carbonne, des céramiques ayant au départ la composition 0,7UO2+x-0,3CeO2 avec x égal 0,06 - 0,20 ou 0,27. L'influence du rapport O/U initial sur la cinétique de densification des phases UO2+x en fin de traitement thermique, est faible. Le frittage des oxydes CeO2 et (U0,7 Ce0,3)O2,11 est retardé par rapport à ceux contenant seulement de l'uranium. Celui des mélanges d'oxydes UO2+x et CeO2 présente, suivant l'écart à la stoechiométrie et leur type, intime ou grossier, un arrêt de la cinétique de densification et/ou un gonflement. La formation de la solution solide et, dans le cas des mélanges intimes, un phénomène de solarisation, sont supposés en partie responsables de ces anomalies. La diffraction des rayons X à haute température couplée à une sonde oxygène a permis de mettre en évidence dans l'échantillon issu de l'oxyde UO2,06, la présence de la phase U3O8-α' vers 900°C et sa disparition après 1000°C. Le spectre du produit issu du mélange 0,7UO2,20-0,3CeO2 présente, dès 900°C, la formation de la même phase α'. Celle-ci n'est plus détectable au-delà de 1000°C. La température à laquelle l'oxyde mixte se forme se situe vers 1200°C. Une étude en géométrie plane des systèmes CeO2/UO2+x, a fourni les coefficients d'interdiffusion effectifs et ceux de diffusion intrinsèques pour des teneurs particulières en uranium. Le mouvement d'un repère, situé initialement à l'interface du couple, suggère un effet de type KIRKENDALL. Un modèle de gonflement est proposé conjointement à une étude expérimentale réalisée sur des échantillons dont la configuration est sphérique. Il tient compte uniquement des flux cationiques et lacunaires. L'analyse du système U-Pu-O, effectuée dans les mêmes conditions, confirme le caractère simulant du cérium vis-à-vis du plutonium. Le frittage réactif sous CO2 des mélanges d'oxydes 0,7UO2+x-0,3PuO2, présente le même phénomène de dédensification.

Résumé / Abstract : This study is a physical and chemical approach of reactive sintering,in a carbon dioxyde environment, of ceramics with the following composition 0,7 UO2+x-0,3CeO2 with x equal to 0,06 - 0,20 or 0,27.